Angel Beats! ocorre em uma escola de "vida após a morte", em algum lugar entre o Céu e a Terra, onde os alunos aprendem a abandonar todas as tristezas e arrependimentos que vieram a acontecer em suas vidas, antes de reencarnar em uma nova vida, desaparecendo deste mundo. Quando é provocada uma ferida ou qualquer outra causa de morte, os alunos ainda podem sentir dor e qualquer outra sensação, de quando eles estavam vivos, inclusive o de morrer, mas depois de um tempo eles acordam sem nenhum ferimento.
A história segue a vida do protagonista, Otonashi, um rapaz que perdeu suas memórias sobre sua vida na Terra (que é comum em casos de morte traumática). Depois de acordar da morte, ele conhece uma garota chamada Yuri, que o convidou para se juntar ao sensen Shinda Sekai abreviatura "SSS"( 死んだ 世界 戦線 "Frente de Batalha pós vida") ou "Class 3S" como também é chamado. O SSS, cujo nome muda frequentemente. É uma organização fundada com o propósito de lutar contra Deus, pelo cruel destino que os membros do SSS sofreram em vida.
Neste mundo estranho são enviados as pessoas que não eram felizes ou não conseguiram o que queriam fazer na vida: têm, portanto, uma espécie de segunda chance, e quando finalmente percebem o que fazer para reparar podem desaparecer e reencarnar. Nesse mundo também são encontrados os personagens chamados "NPCs" (Non-player characters) que se comportam como alunos-modelo. Assim todos os alunos e professores são, na verdade NPC sem uma alma. O único inimigo do grupo nesse mundo é uma menina chamada de "Tenshi"(Anjo), que acaba por ser a presidente do Conselho Estudantil. Um ser com poderes sobre naturais que luta contra o SSS. Yuri acredita que quem segue as ordens do "Tenshi"(anjo) e se comporta como um aluno normal da escola acabará por desaparecer. No entanto, aqueles que preencham os seus sonhos nesse mundo também vão desaparecer. No SSS, há duas sub-divisões que ajudam nas operações do SSS contra o "Tenshi"(Anjo). A primeira é uma bandade quatro meninas chamada Dead Girls Monster cujo objetivo no SSS é distrair o "Tenshi"(Anjo) e uma grande quantidade de estudantes e professores da escola para o SSS realizar uma operação. Outra organização, do SSS é a Guild, localizada muito abaixo da superfície do mundo pós-vida, que serve para fornecer armas para o SSS usar contra o "Tenshi"(Anjo). Qualquer pessoa em vida após a morte é capaz de criar qualquer coisa que eles tinham na sua memória em vida, e o Sindicato usa esta habilidade para produzir armas em massa. A Guild é propositadamente destruída após o "Tenshi" (Anjo) ter se infiltrado no complexo, mas os membros da Guild deslocaram-se para a velha Guild, que o "Tenshi"(Anjo) não conhece. Otonashi começa a se acostumar com a vida após a morte. Ele conversa com a líder e vocalista do Dead Girls Monster, Iwasawa, que revela para ele o seu passado, e sua paixão pela música. Em uma operação do SSS ela desaparece na frente de uma multidão de pessoas depois de uma performance musical solo. Yui então se torna a vocalista da banda. O SSS descobre que o nome real do "Tenshi"(Anjo) é Kanade Tachibana, e após uma operação bem sucedida, Kanade perde sua posição como presidente do conselho estudantil e o vice-presidente Naoi sucede ela. Ao contrário de Kanade, Naoi tem um temperamento maléfico e vira o novo inimigo do SSS e usa os seus poderes de hipnose para controlar os NPCs para lutar por ele. Otonashi é capaz de detê-lo depois de reconhecer a existência de Naoi. Então Naoi posteriormente se junta ao SSS. Otonashi recupera suas memórias com a ajuda da hipnose de Naoi e concorda em prosseguir com o SSS. Com Kanade uma estudante normal agora, Otonashi faz amizade com ela e convida-a para participar das atividades do SSS. Kanade usa um dos seus poderes para clonar a si mesmo, resultando em um clone violento. O clone replica-se, muitas vezes, mas os clones mais tarde são absorvidos de volta para Kanade após Yuri reescrever o programa Angel Player. Como efeito por Kanade ter absorvido todos os clones, ela tem de lutar para que ela consiga voltar ao corpo com a sua alma original. Mas Depois de um tempo lutando em seu consciente Kanade consegue superar as personalidades dos clones violentos.O "Tenshi"(Anjo) usa uma capacidade similar para criar seus poderes sobre naturais conhecidos como “guard skills”, com o auxílio de um programa de computador chamado Angel Player.O primeiro que ela usa é chamado de “hand sonic”, uma lâmina capaz de mudar em cinco formas diferentes. Outras habilidades são: “distortion", uma barreira invisível que desvia balas ou projécteis; "delay", cria uma imagem para desorientar o inimigo, é eficaz em ataques corpo a corpo, confundindo o inimigo para atacar em outro lugar., "harmonics", cria um clone com uma consciência própria é formada a partir da original, além desses ela possui outros poderes. Essas habilidades são ativadas ao dizer o seu nome, no entanto, outros como "overdrive", o que lhe dá grande força física, está sempre presente sem ter a necessidade de ativá-la.
Otonashi começa a cooperar com Kanade para ajudar os outros membros do SSS a seguir em frente, depois de plenamente se lembrar dos detalhes de sua vida e da morte. Kanade é reintegrada a posição de presidente do conselho estudantil, de acordo com seu plano. Otonashi e Kanade cooperam para que Yui cumpra seus desejos e então passar adiante, mas é Hinata, no final, que cumpre seu último desejo que é o de se casar, que lhe permite passar. Sombras misteriosamente aparecem e começam a atacar os membros do SSS. Takamatsu é devorado, mas reaparece como um NPC. Otonashi com os outros membros do SSS concordam em passar adiante ao invés de se tornar um NPC, incluindo o resto das Dead Girls Monster, e vários membros não identificados. Yuri anúncia que os NPCs estão se transformando em sombras, e sua investigação sobre quem está por trás dessa leva de volta para a guild. Depois de receber a ajuda de Otonashi, Kanade, Hinata e Naoi, Yuri encontra um garoto que lhe diz que ele foi programado para ativar o programa quando o amor for detectado no mundo pós-vida. O programador se transformou em um NPC muito antes. Yuri destrói os computadores responsáveis pelo programa da sombra. Três dias depois do incidente, Otonashi, Yuri, Kanade, Hinata e Naoi são os únicos ainda que não passaram adiante. Eles realizam uma cerimônia de formatura, onde um a um agradecem o seu apoio. Após Naoi, Yuri e Hinata passarem, Otonashi descobre e lamenta que Kanade não era capaz de lhe agradecer por ter recebido o seu coração após sua morte. Otonashi está inconsolável depois que ela agradece e passa como ele estava apaixonado por ela, mas ele também passa pouco tempo depois. No final do último episódio, após os créditos, Otonashi encontra Kanade novamente no mundo real.
